基于卫星遥感的闪电和对流输送对二氧化氮和臭氧垂直分布影响研究
Impacts of Lightning and Convective Transport on NO2 and O3 Vertical Distributions: Insights from Satellite Remote Sensing
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深对流云是大气垂直输送的主要载体，能够在短时间内将污染气体从边界层输送至对流层上层甚至平流层下层，从而对区域和全球的大气环境和气候产生影响。此外，深对流中闪电产生的氮氧化物（LNOx）是对流层上层氮氧化物（NOx）的主要来源，然而，目前对于LNOx产率及其对臭氧（O3）的影响仍存在较大的不确定性。传统的气球探空和飞机观测等试验在定量LNOx排放方面面临较大的困难，然而，随着卫星遥感技术的发展，新的方法可以用于对LNOx排放的定量分析。本研究基于上述背景，综合运用卫星数据反演、数值模拟以及臭氧探空试验，确定了污染和清洁地区闪电产生的二氧化氮（LNO2）和LNOx的产率，并对比分析了观测和模拟数据中二氧化氮（NO2）与O3的垂直分布情况，以揭示深对流中动力输送和化学反应对O3浓度变化的贡献。
首先，本研究利用对流层观测仪（TROPOMI）和臭氧监测仪（OMI）的遥感观测资料，开发了适用于污染和清洁地区LNO2和LNOx柱浓度的反演算法。为了与前人的星载观测研究进行比较，本研究选择了广泛开展观测的北美地区进行反演算法的开发和对比分析。结果表明，本算法在LNOx的垂直分布和云属性方面进行了详细的考虑，因此具备更好的普适性。通过结合该算法所得的柱浓度产品和地基闪电观测数据，本研究得出了在北美大陆地区对流旺盛时LNO2和LNOx的产率。具体来说，每次闪电产生的NO2为32±15 mol，而NOx为90±50 mol。该反演算法不仅适用于前人广泛研究的对流旺盛阶段，还适用于对流的初始和消散阶段，从而弥补了TROPOMI在对流旺盛处因饱和效应而缺失数据的不足。为了验证该方法的可行性，本研究进一步选择了与北美同纬度的中国东部污染地区以及高纬度的北极清洁地区进行扩展研究。其中，TROPOMI在北极地区连续过境的特性为未来静止化学监测卫星的应用提供了基础和依据。结果表明，在中国东部污染地区的对流消散期间，LNOx的产率为60±33 mol NOx每闪电。在北极清洁陆地地区，LNO2产率为2.0 mol每闪击，与中纬度污染地区的LNO2产率相当。然而，在北极海洋地区，LNO2的产率是北极陆地地区的6倍。总体而言，北极夏季的LNOx排放量相当于该地区人为NOx排放的5%。
其次，本研究利用上述算法得到的云上NO2产品，结合云切片算法，探究了不同高度层对流云中NO2浓度的特征，为计算对流云内NO2的垂直分布提供了新的视角和方法。针对中低纬度的对流观测，本研究得出了不同高度层（对流层顶至330 hPa、330至450 hPa、450至570 hPa、570至670 hPa、670至770 hPa和770至870 hPa）的平均NO2和O3浓度，并揭示了中低纬度对流云内呈现出的“C”型NO2垂直分布特征。具体而言，在陆地地区，对流层顶至330 hPa高度间的NO2浓度约为450至570 hPa高度间的两倍。在570 hPa高度以下，随高度的降低，NO2浓度增加，这表明在对流层上层，LNO2在NO2中占主导地位，而在对流层下层，人为排放的NO2占主导地位。此外，将全球模式模拟结果与本研究的观测结果进行对比后发现，全球模式低估了LNO2排放和人为源NO2的垂直输送，导致对流层上层NO2浓度在模拟中偏低10%至50%。因此，TROPOMI观测所获取的廓线信息可以用于对模式进行评估，并指导参数化方案的开发。本研究进一步比较了有云和晴空条件下的TROPOMI O3观测数据和全球模式资料。结果显示，在有云的情况下，中纬度地区对流层上层O3平均浓度下降了26%，低纬度海洋地区下降了17%，而非洲中部由于生物质燃烧的影响升高了20%。
最后，本研究综合运用TROPOMI观测数据、WRF-Chem模拟和O3探空试验数据，在中国东部污染地区这一人口密集、对流研究资料匮乏的区域，选择了不同类型的对流系统，并分析了动力输送、化学反应以及化学反应速率对O3时空变化的影响。结果表明，尽管在对流旺盛期间，动力输送项对O3浓度变化起主导作用，但在整个生命周期中，化学反应对O3的贡献可达动力输送项的5--10倍。这一结论解释了为什么在对流发生后，臭氧探空观测到对流层上层O3浓度增大的现象。此外，敏感性试验表明，LNOx导致对流层上层O3化学累积生成速率降低了4%，累积消耗速率增加了23%，从而导致O3平均浓度降低了25%。将对流分为核心区和层云区后，研究发现核心区动力输送对O3的贡献为层云区的2倍，而层云区中的O3浓度变化则受到核心区输送的控制。尽管LNOx使核心区的O3化学产量增加了125%，但导致O3的净产量下降了21%。
以上结果揭示了不同区域LNOx产率的差异性，并同时分析了深对流活动对对流层NO2和O3浓度变化的影响机制。因此，在全球气候变暖的背景下，需要建立更为完善的评估系统，结合多种卫星平台和模式，以更深入地了解深对流活动及其影响。
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绪论
- 研究背景及意义
- 国内外研究进展
- 深对流与闪电的关系
- 深对流中闪电氮氧化物的观测和估算
- 深对流对痕量气体垂直分布的影响
- 存在问题及本研究目标和研究内容
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资料及模式介绍
- 原位观测
- 臭氧探空
- 闪电数据集
- 卫星观测
- 臭氧监测仪 (OMI)
- 对流层观测仪 (TROPOMI)
- 微波临边探测器 (MLS)
- 大气化学模式
- WRF-Chem模式
- MERRA2-GMI模拟数据集
- 原位观测
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闪电二氧化氮的反演算法
- 基于卫星遥感的闪电二氧化氮反演
- 算法基础
- 算法的应用条件
- 反演结果的对比验证分析
- 不同反演算法之间的差异性
- 反演及产率计算中的不确定性分析
- 本章小结
- 基于卫星遥感的闪电二氧化氮反演
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闪电二氧化氮反演算法的应用
- 污染地区(中国东南部)
- 模式设置及闪电同化结果评估
- 闪电氮氧化物的产率及其不确定性分析
- 闪电二氧化氮对TROPOMI二氧化氮产品的影响
- 清洁地区(北极)
- 闪电的分布
- 闪电二氧化氮的计算
- 闪电二氧化氮产率的海陆性差异
- 氮氧化物不同排放源的贡献
- 本章小结
- 污染地区(中国东南部)
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深对流对氮氧化物和臭氧垂直再分布的影响
- 云切片算法介绍
- 对流条件下痕量气体的垂直分布
- 二氧化氮
- 臭氧
- 深对流造成臭氧浓度变化的原因
- 动力输送和化学反应的贡献
- 闪电氮氧化物的贡献
- 本章小结
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结论与展望
- 主要结论
- 论文特色与创新
- 不足之处与展望
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行文至此，本应长舒一气，谢天谢地，然唯觉十年一觉云中梦，似醒非醒百态生。
云，山川气也。吾本乡野之气，漫漫求学，乃入南信。 积升四载，虽至露点，缺核无以成云。 幸遇恩师，言传身教，悟以往之书本，知来者之躬行， 谨始虑终，教学相长，方有云滴，如人饮水，冷暖自知。 而同门及友人亦吾师，不知踽踽独行之黯然，切磋琢磨，互成雨滴。
雷，阴阳薄动雷雨，生物者也。 欲成惊雷者，必先冻其筋骨，所以曾益其所不能。 尼德兰之师叮咛，大道至简，乘风直上入乱流，千迴百转出真知。 同行之人如冰似霰，相语之词妙笔生花，终见列缺。
雨，水从云下也。 升腾万里落为镜湖水，镜中父母容颜改，风起波澜声声归。 放眼红尘难寻桃花源，洞外世人朝夕渡，雨打船头点点回。
连篇累牍七万余，诸师诲而不倦，五易此稿，倘有阙漏，恕见谅。
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Zhang, X., van der A, R., Ding, J., Eskes, H., van Geffen, J., Yin, Y., Anema, J., Vagasky, C., Lapierre, J.L., Kuang, X. Spaceborne observations of lightning NO2 in the Arctic [J]. Environ. Sci. Technol., 2023, 57(6), 2322--2332, DOI: 10.1021/acs.est.2c07988.
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Zhang, X., Yin, Y., van der A, R., Eskes, H., van Geffen, J., Li, Y., Kuang, X., Lapierre, J.L., Chen, K., Zhen, Z., Hu, J. Influence of convection on the upper-tropospheric O3 and NOx budget in southeastern China [J]. Atmos. Chem. Phys., 2022, 22(9), 5925-5942, DOI: 10.5194/acp-22-5925-2022.
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Zhang, X., Yin, Y., Kukulies, J., Li, Y., Kuang, X., He, C., Lapierre, J.L., Jiang, D., Chen, J. Revisiting Lightning Activity and Parameterization Using Geostationary Satellite Observations [J]. Remote Sens., 2021, 13(19), 3866, DOI: 10.3390/rs13193866.
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Zhang, X., Yin, Y., van der A, R., Lapierre, J.L., Chen, Q., Kuang, X., Yan, S., Chen, J., He, C., Shi, R. Estimates of lightning NOx production based on high-resolution OMI NO2 retrievals over the continental US [J]. Atmos. Meas. Tech.}, 2020, 13(4), 1709-1734, DOI: 10.5194/amt-13-1709-2020.